铁电薄膜具有自发极化，其极化状态可通过外加电场进行调控，在非易失性存储、传感和神经形态计算等领域具有广泛的应用前景。极化翻转的线性度是影响铁电器件精度、灵敏度和运行效率的重要因素。高线性度的极化翻转能够使极化状态随外界刺激连续、精确地变化，尤其有利于神经形态器件中突触权重的线性更新，从而有助于提高器件的图案识别准确率。然而，传统电场驱动的铁电极化翻转普遍表现出显著的非线性特征。因此，如何突破电驱动极化翻转的非线性限制，发展非电场驱动的调控方法，实现高度线性的铁电极化翻转，成为亟待解决的关键问题。
与传统电场驱动极化翻转相比，光诱导铁电极化翻转具有非接触、低功耗和大面积调控等优势。此外，光照调控铁电极化状态在光电存储和图像识别等领域具有广泛的应用前景。尽管近年来光诱导铁电极化翻转的研究不断深入，其内在物理机制仍存在争议。目前提出的机制主要包括光热效应、光致极化翻转势垒降低和光生电荷积累等，不同机制之间存在相互耦合，导致对光诱导极化翻转的物理解释尚未形成统一认识，这限制了光诱导铁电极化翻转的精确调控。
针对上述问题，广东省磁电物性分析与器件重点实验室科研团队以钛酸钡（BaTiO3, BTO）外延薄膜为研究对象，结合压电力显微镜、扫描开尔文探针显微镜及角分辨X射线光电子能谱等表征手段，研究了光诱导铁电畴壁的移动规律及其物理机制。研究发现，光照可驱动锐利的铁电畴壁线性移动，且光诱导畴壁移动速率与畴壁长度呈反比关系。基于这一规律，科研团队通过设计具有锐利畴壁的圆形铁电畴的铁电隧道结器件，实现了圆形畴面积（即电导）随光照时间线性变化，并将这一线性电导调控特性应用于神经形态图像识别器件，显著提高了器件的图像识别准确率。相关成果以“Photoinduced Linear Motion of Ferroelectric Domain Walls for Neuromorphic Pattern Recognition”为题发表在纳米领域知名期刊Nano Letters上（图1）。
图1 光诱导铁电畴壁线性移动及神经形态图像识别器件应用
本实验室科研团队首先利用梯度电压写入条带状铁电畴，研究了光诱导极化翻转的演化规律。压电力显微镜（Piezoresponse Force Microscopy, PFM）实验发现，光诱导极化翻转从写畴电压较低的一端开始，逐渐向写畴电压较高的一端推进。其演化过程可分为两个阶段：第一阶段，未饱和极化区域逐渐收缩，畴长度随光照时间呈指数衰减；第二阶段，畴壁锐利，畴壁以恒定速度运动，畴长度随光照时间呈线性变化。进一步研究发现，畴壁运动速度与其长度呈反比关系。基于这一规律，科研团队设计了具有锐利畴壁的圆形铁电畴。在光照作用下，圆形畴以外围畴壁向内移动的方式翻转。由于畴壁运动速度与圆形畴周长呈反比，畴面积以恒定速率减小，从而实现了圆形畴面积随光照时间的线性变化（图2）。
图2 光诱导圆形畴极化翻转面积随光照时间呈线性关系
为了揭示光诱导铁电极化翻转的物理机制，科研团队进一步研究了光照和写畴电压对BTO薄膜表面电势及内建电场的影响，并分析了薄膜的表面能带结构。扫描开尔文探针显微镜（SKPM）实验结果发现，光照使不同极化区域的表面电势均降低，表明光生负电荷在薄膜表面积累；关闭光照后，表面电势逐渐恢复。与此相反，写畴电压会使表面电势升高，且随着写畴电压增加，PFM振幅饱和后，表面电势还会持续升高，表明写畴电压增加，注入的正电荷也相应增加。PFM回线测试进一步表明，光照时，向上和向下极化区域的PFM回线均向右偏移；而加载针尖电压写畴后，PFM回线向左偏移，且偏移程度随写畴电压增大而增加。光照和写畴两种情况下平均矫顽电压均基本保持不变。角分辨X射线光电子能谱（AR-XPS）分析发现，BTO薄膜表面存在向下的能带弯曲及相应的表面内建电场。综合上述实验结果，科研团队总结了光照与写畴电压调控铁电极化翻转的内在机制：BTO薄膜存在由衬底提供的向上的内建电场，表面存在向下的表面内建电场。光照产生的光生电荷在表面内建电场的作用下分离，光生负电荷在薄膜表面积累，屏蔽向下的表面内建电场，从而使总的向上的内建电场增强，驱动极化翻转向上；相反，写畴电压引入的正注入电荷会使向下的总内建电场增强，稳定向下的铁电畴并减缓光诱导畴壁移动速率（图3）。
图3 光诱导极化翻转机制示意图
基于圆形畴面积随光照时间线性变化的特性，科研团队采用由一个晶体管和一个忆阻器组成的1T1M单元作为阵列基本结构，建立了神经形态图像识别器件。其中忆阻器由具有圆形铁电畴的铁电隧道结构成，电导与铁电圆形畴面积成线性关系，畴面积由外场进行调控。通过电场驱动突触长时程增强（LTP），利用光照实现突触长时程抑制（LTD），实现神经形态突触功能。圆形畴电导随外场线性变化，改善了神经突触权重更新的线性度。模拟结果表明，光电协同调控方案的图像识别准确率达到约92%，接近理想线性权重更新条件下的约94%，明显高于纯电场调控方案的约68%（图4）。
图4 基于光诱导畴壁线性移动设计的神经形态器件模型及其图像识别性能
综上所述，本研究以BTO铁电薄膜为研究对象，揭示了光诱导铁电畴壁移动的动力学规律及其物理机制。研究发现，光照下条带畴的演化经历了未饱和极化区域的指数收缩和饱和极化区域锐利畴壁的线性移动两个阶段，且畴壁移动速度与其长度呈反比关系。基于这一规律，设计了具有锐利畴壁的圆形铁电畴，实现了畴面积随光照时间的线性变化，为铁电极化状态的连续、线性调控提供了新方法。进一步结合表面电势、PFM回线及表面能带结构分析，揭示了光照与写畴电压对铁电极化翻转的作用机制：光照产生的光生电荷在表面内建电场作用下分离，表面负电荷的积累增强了向上的内建电场，从而驱动极化翻转向上；而写畴电压引入的注入正电荷则增强了向下的内建电场，使极化向下更稳定，光诱导极化翻转速率更慢。最后，基于光诱导圆形畴面积线性变化设计了具有高手写数字识别准确率的神经形态器件。该研究揭示了光诱导铁电畴壁线性移动的物理机制，提出了通过畴结构设计实现极化翻转面积线性调控的新方法，为突破传统电驱动极化翻转的非线性限制提供了新思路。研究成果为实现高线性度的铁电突触权重更新及发展低功耗、高精度的神经形态计算器件提供了新途径。
该研究成果由中山大学独立完成，物理学院、广东省磁电物性分析与器件重点实验室博士研究生陈涛为论文第一作者。该研究依托广东省磁电物性分析与器件重点实验室及广东省磁电物性基础学科研究中心平台支持开展实验和模拟工作，得到了国家自然科学基金重点项目和面上项目、国家重大科研仪器研制项目、中央高校基本科研业务费专项资金的资助。中山大学分析测试中心为本研究提供了样品表征与测试方面的支持。
论文信息：Tao Chen, Zheyuan Deng, He Jiang, Huida Yan, Haohua Wen, Xiaoyue Zhang, Linjie Liu, Zhaoyang Wang, Zhanwei Huang, Songyou Yao, Bangmin Zhang, Wenpeng Zhu*, Yue Zheng. Photoinduced Linear Motion of Ferroelectric Domain Walls for Neuromorphic Pattern Recognition. Nano Letters, 26 (38): 12655-12663.
