第一作者:Yujie Han、Xiang Ren、Tingting Wu
通讯作者:魏琴、Dan Wu、Yu Du
通讯单位:济南大学
研究背景与内容
自由基在电极界面的局部富集可能为电化学发光(ECL)应用的发展开辟了新的机遇。该传感平台首次将发光发光的鲁米诺衍生碳点(Lu CDs)组装到异质结二硫化钨/共价有机骨架(WS2@COF)上,与Lu CDs-H2O2体系相比,建立了ECL强度和稳定性显著提高的纳米限制反应装置。
这种增强的性能归功于COF结构域的受限孔隙环境,其中WS2@COF对H2O2表现出更负的吸附能,有效地富集了WS2催化边缘位置的H2O2。此外,在WS2和COF界面处的内部电场加速了电子流,提高了WS2的催化活性,实现了ECL的限域催化增强。
研究要点
要点一:本文在纳米约束效应的启发下,提出了一种纳米约束催化增强ECL的新策略。以过氧化氢(H2O2)和溶解氧为共反应物,采用具有巨大比表面积的多孔COF和WS2结构的纳米反应器制备了发光氨衍生碳点(Lu CDs)体系。COF结构域的受限孔环境为助反应物提供了独特的反应环境,助反应物在催化边缘被有效富集,生成更多的活性自由基,增强了与Lu CDs的碰撞效率,显著提高了反应效率。
要点二:WS2与COF界面处的内电场加速了电子流,提高了WS2的催化活性,实现了自由基的有效催化,促进了Lu CDs的ECL发射。反应机理表明,该反应器提供了独特的反应环境,而实验和理论计算结果表明,纳米约束反应器在边缘位置实现了助反应物的有效富集,显著提高了助反应物的催化利用率。
图1:COF的SEM (A)和TEM (B)图像。WS2@COF的TEM图像(C、D), HRTEM图像(E)。(F) WS2@COF的电子衍射图像。(G) WS2@COF对应的元素分布。
图2:WS2 (A)、COF (B)和WS2@COF (C)的态密度。H2O2在WS2 (D)、COF (E)和WS2@COF (F)上的吸附模型。
文章来源:济大产研院知识产权服务平台