近日，中国科大石媛媛教授团队与合肥综合性国家科学中心人工智能研究院何立新教授团队合作，通过在模拟型阻变随机存储器（RRAM）的阻变层中加入单层（ML）MoS2来控制导电细丝（conductive filament, CF）的形成，极大提升了模拟型RRAM的均一性、线性和对称性，相关成果以“Uniformity, Linearity, and Symmetry Enhancement in TiOx/MoS2–xOx Based Analog RRAM via S-Vacancy Confined Nanofilament”为题发表在知名学术期刊《Nano Letters》上。

模拟型RRAM因其能够实现低功耗、多级电导状态的阻变行为，能够模拟生物突触的记忆行为，在神经形态计算和边缘计算上有广阔的应用前景。但是由于CF的随机形成，模拟型RRAM在电导调节中难以同时实现低差异性、高线性和对称性，因此使片上训练变得困难，限制了基于RRAM的存内计算芯片的使用场景。研究团队提出了一种简单有效的方法，使用ML MoS2作为插层来控制TiOx阻变层中CFs的形成。加入MoS2插层后，TiOx器件的Forming曲线从肖特基传导变为欧姆传导，表明器件的阻变机制不仅仅与氧空位形成CF有关（图1a）。首先通过第一性原理计算详细分析了Ti原子/离子在ML MoS2表面上的扩散和吸附行为（图1b）。从能量上看，S空位是Ti离子的有效吸附位点，并且Ti离子吸附在S空位上可以改变MoS2的局部态密度，显著增强吸附位点的导电能力（图1c）。这些局部的导电位点限制了CFs的位置、尺寸和数量，从而促使了高度均一和对称的开关行为（图1d-f）。

图1: 单层二硫化钼插层在CF形成中的作用。(a)利用Schottky-emission model拟合Au/TiOx/MoS2/Au RRAM 的Forming I-V曲线。插图显示了Au/MoS2接触形成的肖特基势垒。(b) Ti原子/离子在ML MoS2上的扩散和吸附能。(c) Ti原子/离子在S空位处吸附前后的DOS变化。(d-f) Au/TiOx/MoS2/Au RRAM中“S空位限制CF模型”示意图。

考虑到S空位对CFs分布的重要性，减少S空位的数量有望进一步降低CFs形成的随机性。在TiOx/MoS2器件的基础上，通过退火工艺进一步调节S空位，形成了TiOx/MoS2-xOx RRAM器件。得益于其对称的开关电压，极低的循环间差异性，TiOx/MoS2-xOx器件实现了高的电导调节线性和对称性（图2a-d）。我们搭建了全连接（fully connected, FC）神经网络的在线训练仿真平台（图2e）。TiOx/MoS2-xOx RRAM由于较高的线性度和对称性，识别精度达到了93.02%（图2f, g），接近理想器件的识别精度（93.94%）。对比了TiOx器件TiOx/MoS2-xOx器件在线训练后FC-1的权重分布（图2h, i）。前者的大部分权重集中在中间范围，HRS和LRS区域的权重分布较为稀疏。这导致使用TiOx器件作为神经网络突触在训练时识别精度波动较大，同时也限制了权重调整的范围，导致识别精度很低。后者的权重分布符合正态分布，与理想器件一致。因此，TiOx/MoS2-xOx RRAM器件显示出成为神经网络加速器基础硬件的巨大潜力。

图2: Au/TiOx/MoS2-xOx/Au器件提高LTP/LTD线性度、对称性和片上训练精度。(a) Au/TiOx/Au, (b) Au/TiOx/MoS2/Au, (c) Au/TiOx/MoS2-xOx/Au器件的LTP和LTD特性。(d) 归一化的LTP和LTD对比。(e)三层MLP网络示意图。(f)在线训练精度变化和(g)不同器件的识别精度对比。(h) Au/TiOx/Au和(i) Au/TiOx/ MoS2-xOx/Au器件在线训练后FC-1的权重分布。

中国科学技术大学微电子学院博士研究生孙东东、合肥综合性国家科学中心人工智能研究院博士后研究员朱旭东为该论文共同第一作者，中国科学技术大学石媛媛教授、何力新教授为共同通讯作者。该项研究得到了国家自然科学基金、中国博士后科学基金、安徽省博士后基金的资助，同时也得到了中国科学技术大学微纳研究与制造中心、理化中心以及超算中心的支持。