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中国科大在无铅钙钛矿结晶调控与缺陷机理分析研究中取得新进展

作者: 集小微 01-17 21:59
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来源:中国科大微电子学院 #无铅钙钛矿# #锡基钙钛矿# #结晶调控#
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近日,我院特任研究员胡芹课题组在无铅钙钛矿结晶调控与缺陷机理分析研究中取得新进展。针对无铅锡基钙钛矿半导体中易被氧化、快速结晶、稳定性差等问题,该课题组设计了一种减缓钙钛矿结晶的分子桥接优化策略,有效提升了薄膜结晶质量,抑制了光生载流子的非辐射复合,并利用基于同步辐射X射线的原位散射技术监测了锡基钙钛矿的结晶过程,阐述了结晶动力学机理。该工作为深入了解无铅锡基钙钛矿结晶动力学和锡基钙钛矿半导体器件的进一步发展提供了理论基础和技术积累。相关成果以“Regulated Crystallization Through Intermolecular Interactions Bridging for Efficient Tin-Based Perovskite Solar Cells”为题发表于国际知名期刊《Small》上 (DOI: 10.1002/smll.202408302)。

钙钛矿太阳能电池技术是推进绿色能源技术创新、优化能源产业结构的技术前沿之一,也是推动实现我国“碳达峰”、“碳中和”目标的重要助力。目前,高效率钙钛矿太阳能电池以铅基钙钛矿半导体为主,但铅泄漏对生态环境和公共健康具有潜在的危害。相较而言,锡基钙钛矿电池因其较低的环境毒性、优异光电性能以及更理想的带隙引起了广泛关注。然而,锡基钙钛矿的易被氧化、快速结晶等特性导致其结晶质量不佳,严重制约了其优异光电属性的展现,影响了无铅钙钛矿半导体器件的性能提升及产业化应用研发。同时,对锡基钙钛矿结晶动力学,特别是结晶过程中结晶强度和晶体结构变化的研究还相对较少,缺乏深入的机理解析策略和机制分析。

针对上述挑战,我院胡芹课题组和中国科学院大学孟祥悦课题组、香港城市大学任广禹课题组合作,设计了一种基于肼甲酸甲酯(MeC)的分子桥接结晶调控策略,调控钙钛矿组分间相互作用,减缓锡基钙钛矿的结晶速率,并应用该策略制备了高效率锡基钙钛矿太阳能电池(图1a)。研究通过傅里叶变换红外光谱与核磁共振氢谱确定了MeC与钙钛矿晶格通过配位键与氢键相互桥接的作用原理与作用位点(图1b);利用原位掠入射广角X射线散射(图1c,d)与原位光致发光(图1e,f)等表征实时监测了钙钛矿的结晶过程,并验证了该策略通过增加成核位点、抑制快速结晶以提高结晶质量与取向性的作用机理。

图1.(a)本工作制备的锡基钙钛矿太阳能电池结构示意图;(b)肼甲酸甲酯与钙钛矿晶格间的相互作用关系示意图;(c)对照组和(d)实验组的原位掠入射广角X射线散射积分剖面图;(e)对照组和(f)实验组的原位光致发光光谱。

本策略通过调控结晶过程,优化了钙钛矿活性层与载流子传输层间的能级匹配,促进了载流子在界面上的提取与传输(图2a);钝化了活性层深能级缺陷,抑制了载流子非辐射复合;钙钛矿活性层费米能级向禁带中心移动,有效缓解了Sn2+氧化导致的p型自掺杂问题(图2b,c)。通过后续器件结构与工艺优化,采用本优化策略的锡基钙钛矿太阳能电池的功率转换效率从10.43%提升至14.02%(图2d),在最大功率点连续运行200小时后仍然保持初始效率的90%以上(图2e),具有良好的稳定性。综上所述,本工作不仅设计并应用了一种通过分子桥接调控无铅锡基钙钛矿结晶的优化策略,还结合同步辐射原位表征技术阐释了锡基钙钛矿结晶动力学机理,建立了结晶调控-光电属性-器件性能之间的关联。该工作为深入了解锡基钙钛矿结晶动力学、制备高效稳定的锡基钙钛矿光伏器件提供重要参考与理论积累。

图2.(a)本工作制备的锡基钙钛矿太阳能电池能带示意图;(b)实验组和(c)对照组的钙钛矿活性层能带结构与深能级缺陷分布示意图;(d)对照组与实验组电池器件的电流密度-电压曲线;(e)本工作制备的锡基钙钛矿太阳能电池最大功率点运行稳定性对照图。

我院硕士研究生苑成健为该论文第一作者,学院胡芹特任研究员、中国科学院大学孟祥悦、香港城市大学任广禹为该论文通讯作者。相关研究得到了国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项资金、同步辐射联合基金等项目的资助,同时也得到了中国科学技术大学微纳研究与制造中心、中国科学技术大学理化科学实验中心、中国科学技术大学国家同步辐射实验室与上海同步辐射光源的支持。

责编: 集小微
来源:中国科大微电子学院 #无铅钙钛矿# #锡基钙钛矿# #结晶调控#
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